1921年秋，考入北海贞德女子学校，接触进步书刊，逐步接受马克思主义，开始走上革命道路。

1925年5月，她被广东农民运动著名领袖人物之一、南路农民领袖黄学增推荐到广州，参加第四期农民运动讲习所学习，并加入了中国共产党，成为广东南路地区最早的女共产党员。同年，钟竹筠与中共党员韩盈结为伴侣。从农讲所毕业后，钟竹筠先后被任命为以共产党员为骨干的国民党广东南路特委会委员兼省党部妇女部特派员、广东省农民协会南路办事处干事、南路特委妇女部长。

1926年10月，钟竹筠受中共南路党组织和南路办事处的派遣到防城县东兴镇，指导发展党员，开展建党工作，并领导防城的工农运动和妇女解放运动，被选为广东省妇女解放协会防城分会主席。

1927年春，钟竹筠在东兴创建了中共防城县第一个支部——中共东兴支部，并担任支部书记。

1927年四一五反革命政变爆发，南路地区笼罩在一片白色恐怖中，共产党人遭到屠杀，党的组织被破坏，钟竹筠的丈夫韩盈也在遂溪县被捕牺牲。钟竹筠忍着悲痛，不畏反动当局对她的通缉，继续在东兴芒街一带坚持地下斗争，她深入工农群众，揭露国民党新军阀背叛孙中山三大政策、叛变国民革命、屠杀共产党人和革命群众的滔天罪恶，宣传和组织工农群众，与反动派进行坚决斗争。钟竹筠的活动，引起了反动当局的很大恐慌，钦廉地区反动军警奉命四处缉捕钟竹筠。